ジョリーは、2005年10月に俳優のブラッド・ピットとジェニファー・アニストンの離婚の原因を作ったとして非難され、世間を騒がせたハリウッドのスキャンダルに巻き込まれた。
彼女は『Mr.&Mrs. スミス』（2005年）の撮影中にピットと恋に落ちたと語ったが、不倫の疑惑については次のように否定した。「自分の父親が母親を裏切った経験がある身として、既婚男性と親密になることなど、私には到底許せることではありません。
もしそんなことをしたら、朝、鏡を見ることもできないでしょう。妻を裏切るような男性に魅力を感じるはずもありません。」
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