2005년, 졸리는 액션 코미디 영화 '미스터 & 미세스 스미스'로 다시 한번 큰 흥행 성공을 거두었습니다. 이 영화에서 그녀는 브래드 피트와 함께 서로가 비밀 암살자임을 알게 되는 권태로운 부부로 출연했습니다.
전 세계적으로 4억 7,820만 달러의 수익을 올린 '미스터 & 미세스 스미스'는 그해 일곱 번째로 높은 수익을 기록한 영화였으며, 이후 10년 동안 졸리의 실사 영화 중 가장 높은 수익을 기록한 작품으로 남았습니다.
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